过渡金属氧化物具有良好的催化烷烃活性，是氧化脱氢的催化剂。然而，由于反应性较强的烯烃比烷烃诱导的转化率和选择性之间的权衡，它们的烯烃产率较低，这掩盖了催化剂的优化。In2O3作为主族氧化物之一，由于其独特的电子性质，对烯烃具有天然的选择性，由于它的d-轨道被离域的s-/p带完全占据，从而促进了烯烃的脱附。此外，最近的一项研究报道，In单原子在电催化和热催化中是潜伏的活性中心。
克日，中科院大连化物所Ming Tian，王晓东研究员制备了一种主族铟氧化物催化剂，通过取代HY超笼中的溴酸中心（BAS）的质子，原子分散在固定的中心上，表现出高达60%的乙烯产率，远远凌驾迄今报道的大多数过渡金属氧化物催化剂。
文章要点
1）实行和理论表征效果显示，具有[InOH]2+局域结构的单原子被确定为可以或许激活乙烷的活性中心。
2）此外，孤立的[InOH]2+位点可以通过In2O3纳米颗粒选择性氢氧化形成的H2O来维持。因此，具有单原子活性的定制选择性主族In2O3催化剂实现了高效氧化脱氢。
在本研究中，研究职员开发了一种新的主族元素催化剂用于烷烃的可控改质，这可能为在催化剂计划中使用其他主族元素打开了一扇新的大门，并可以扩展到氧化脱氢以外的整个选择性氧化催化。
参考文献
Chaojie Wang, et al, Main-Group Catalysts with Atomically Dispersed In Sites for Highly Efficient Oxidative Dehydrogenation, J. Am. Chem. Soc., 2022
DOI: 10.1021/jacs.2c04926
https://doi.org/10.1021/jacs.2c04926 |
